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高连接稀土基金属有机框架材料结构调控研究多瓦

发布时间:2020-09-17 18:03:32
高连接稀土基金属-有机框架材料结构调控研究登JACS封面

5月13日,记者了解到,中国石油大学材料科学与工程学院孙道峰教授与美国Texas A&M University周宏才教授合作,在高连接稀土金属-有机框架材料结构调控研究方面取得新进展,相关论文《高连接稀土基金属-有机框架物中连续位阻调控对拓扑结构的探索》(Topology Exploration in Highly Connected Rare-Earth Metal-Organic Frameworks via Continuous Hindrance Control)于2019年4月在国际权威化台海10月14日讯 台北市一名67岁汪姓老翁学期刊Journal of the American Chemical Society上在线发表,并被评选为封面文章。中国石油大学理学院化学系博士生王雨桐和Texas A&M University博士生冯亮为该论文共同第一作者,孙道峰教授为第一通讯作者,中国石油大学(华东)为第一署名单位。

金属-有机框架(MOF)材料由于大的比表面积、高的孔隙率、可调控的孔结构及可修饰的孔内环境等诸多特点,在气体的吸附与分离、荧光探针、催化、药物传输、电磁材料等领域具有广阔的应用前景,也是当今化学及材料化学领域的研究重点之一。目前MOF结构的复杂性和多样性,长期受到稀缺的高连接金属簇和可用拓扑结构缺乏的限制。

金属-有机框架(Metal-Organic Frameworks),简称MOFs,是由有机配体和金属离子或团簇通过配位键自组装形成的具有分子内孔隙的有机-无机杂化材料。

MOFs 通常采用的合成方法 与常规无机合成方法并没有显著不同,蒸发溶剂法、扩散法(又可细分为气相扩散、液相扩散、凝胶扩散等)、水热或溶剂热法、超声和微波法等均可用于MOFs 合成。

这些方法中,尤以水热或溶剂热法最为重要,绝大多数MOFs 用水热或溶剂热法合成 。水热或溶剂热法属液相化学法的范畴,是指在密封的压力容器中,以水为溶剂,在高温高压的条件下进行的化学合成方法。

过去数年已经制备了不同类型的MOFs材料,并在氢气存储、气体吸附与分离、传感器、药物缓释、催化反应等领域都有重要的应用。随着MOFs材料种类的日益增多以及复合MOFs材料的逐渐兴起,MOFs材料将有不可估量的应用前景。在气体吸附与分离方面,合成具有更高吸附性能的MOFs材料用于氢气储存、有毒有害气体吸附与分离,可解决一部分人们面临的日益严重的环境问题。在催化应用方面,利用不同金属混合构建具有高效催化功能的复合MOFs材料将进一步提高催化效率。另外,在分离领域,制备具有磁性的复合MOFs材料可用于有毒有害物质、重金属的吸附与分离以及复杂体系中目标蛋白质的提取与分离。特别在生物医学领域,由于其可控的孔径大小、功能基团以及良好的生物兼容性,制备纳米级的MOFs材料用于活细胞中药物缓释与代谢、生命体活动的实时监测等,对人们了解生物体内重要的生命活动(如蛋白质的功能、蛋白质间的相互作用)、调控蛋白质的激活机制以及重大疾病相关的蛋白质调控通路等具有重大的生物学意义。因此,开发具有功能多样性的MOFs以及复合MOFs材料,并应用于不同领域,将极大地促进学科间的相互发展。

针对这一问题,孙道峰团队从多功能的稀土金属出发,利用官能团的位阻效应,从分子层面精确地设计并控制MOF结构,得到了三种新型的拓扑结构,并详细介绍了MOF材料的设计及控制策略,对多核稀土团簇的转变过程进行了解释,最后通过密度泛函理论(DFT)对提出的位阻控制策略进行了验证,从理论计算方面对观点进行佐证,并利用研究者名字简写对其进行命名(ytw),将其存于国际拓扑结构数据库中(Reticular Chemistry Structure Resource)。该项工作表明,高度复杂的网络可以通过系统和连续的空间调控来合理设计和构建,这将为功能化多孔框架材料的设计和构建提供有力的理论基础。

审稿专家对该研究成果给予高度评价,认为该成果详细深刻地阐释了位阻控制策略在结构调控方面的意义,并具有普遍的适用性,为该领域科研工作者设计合成具有功能化的MOF材料提供了理论依据和技术指导,在这类材料的设计研发方面将会引起广泛关注。

J. Am. Chem. Soc.期刊是美国化学学会旗下的重要期刊,最新影响因子为14.357,在化学及材料领域具有很强的影响力。

孙道峰团队近年来开展了对簇基MOF的构筑及性能研究。相关研究成果先后发表在Angew. Chem. Int. Ed.2018, 57, 5095、J. Am. Chem. Soc.2018, 140, 10814、J. Mater. Chem. A2018, 6, 24486、Chem. Eur. J.2018, 24, 2137、Inorg. Chem. Front.2018, 5, 2445上。

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